In dieser Dissertation wird eine Reihe von Experimenten vorgestellt, die sich mit lokalen Messungen der Farbstoffregenrationskinetik befassen. Die Reduktion der intermediär gebildeten photooxidierten Farbstoffmoleküle durch Iodidiionen aus der Lösung wurde mit Hilfe eines elektrochemischen Rastermikroskops (SECM) im Feedback-Modus untersucht. Dazu wurden Modell-DSSCs bestehend aus mit Eosin Y oder Indolinfarbstoff (D149) sensibilisiertem Zinkoxid, bzw. mit Rutheniumfarbstoff (N719) sensibilisiertem Titandioxid in Iodid/Triiodid-Elektrolyt (I-/I3-) verwendet. Zur Interpretation wurde ein quantitatives Modell entwickelt und anhand der Regenerationsgeschwindigkeit bei unterschiedlichen Anregungswellenlängen, Lichtintensitäten Mediatorkonzentrationen, Elektrolytkationen, Lösungsmittel und Filmstruktur überprüft. Diese Experimente wurden mit integralen stationären und zeitaufglösten photoelektrochemischen und zeitaufgelösten Messungen verglichen. Weiterhin wurden Experimente zur scherkraftbasierten Abstandsregulierung für hochauflösende SECM entwickelt und mit unterschiedlichen Modelloberflächen getestet. Damit soll der Weg für hochaufgelöste SECM-Bildgebung an DSSCs eröffnet werden.
This thesis reports a comprehensive series of experiments involving local measurements of dye regeneration kinetics. The reduction of intermittently formed photo-oxidized dye molecules by iodide ions from the electrolyte was investigated using the feedback mode of scanning electrochemical microscope (SECM). This was illustrated by model DSSCs based on Eosin Y or indoline dye (D149)-sensitized zinc oxide and ruthenium dye (N719)-sensitized titanium oxide in iodide/tri-iodide (I-/I3-) electrolyte. A quantitative model was developed and verified by studying the regeneration rate at different excitation wavelength, light intensities, mediator concentrations, electrolyte cations solvent identities and film structure. These experiments were compared to steady-state photoelectrochemical and time-resolved photovoltage measurements. Further experiments about shear force based distance regulation for high resolution SECM was developed and demonstrated with various model surfaces. This was intended to open the way for high resolution SECM imaging of DSSC.
Dye regeneration kinetics in dye sensitized solar cells studied by scanning electrochemical microscopy
Kinetische Untersuchungen zur Farbstoffregeneration in farbstoffsensibilisierten Solarzellen mittels elektrochemischer Rastermikroskopie
2012
VI, 172 S.
Ill., graph. Darst.
Theses
English
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