Das SCR-Verfahren stellt eine Erfolg versprechende Methode zur Verminderung der Stickoxidemissionen von Kraftfahrzeugen dar. Für die selektive Reduktion der Stickoxide im sauerstoffreichen Abgas ist als Reduktionsmittel Ammoniak erforderlich. Das Mitführen des gesundheitlich bedenklichen und brennbaren Ammoniaks in mobilen Anwendungen bedeutet jedoch ein Sicherheitsrisiko. Deshalb werden als Reduktionsmittellieferant alternative Stoffe untersucht, aus denen Ammoniak gewonnen werden kann. In diesem Zusammenhang hat sich Harnstoff besonders bewährt. Er ist ungiftig, einfach zu handhaben und günstig verfügbar. In der chemischen Industrie wird Harnstoff großtechnisch hergestellt und kommt beispielsweise als preiswertes Düngemittel zum Einsatz. Bei den bisherigen im Fahrzeugeinsatz untersuchten Harnstoff-SCR-Systemen wird Harnstoff in Form von wässriger Lösung vor dem SCR-Katalysator in das Abgassystem eingebracht. Dort erfolgt die thermische Zersetzung in zwei Reaktionsschritten unter Beteiligung von Wasser zu Ammoniak und Kohlendioxid. Dabei ist die Kinetik der Zersetzungsreaktion stark vom Abgastemperaturniveau abhängig. Insbesondere in der Kaltstartphase des Fahrzeugs und bei Betriebszyklen mit niedriger Motorlast weisen moderne Dieselmotoren sehr geringe Abgastemperaturen auf. Die Aufbereitung des Harnstoffs zu Ammoniak verläuft dann sehr langsam. Versuchsergebnisse zeigen, dass durch eine verzögerte Ammoniakfreisetzung der Stickoxidumsatz limitiert wird. Die Konvertierungsrate wird hingegen gesteigert, wenn in das Abgas Ammoniak direkt eingebracht wird. Der Nachteil der SCR-Technologie gegenüber anderen Konzepten besteht im Mitführen eines zusätzlichen Betriebsstoffes im Fahrzeug. Der mitzuführende Vorrat ist daher zu minimieren. Die Verwendung von Wasser als Trägersubstanz für den Harnstoff bei derzeitigen Systemen ist begründet durch die einfache Handhabung des Reduktionsmittels bei der Bereitstellung und der Dosierung. Die für die Erzeugung von Ammoniak aus Harnstoff erforderliche Wassermenge kann hingegen vollständig aus dem Abgas gedeckt werden. Die zusätzliche Wassermenge muss mit aufgeheizt werden und entzieht dem Abgas Wärme. In der vorliegenden Arbeit wurde ein fahrzeugtaugliches SCR-Gesamtsystem auf der Basis von trockenem Harnstoff dargestellt, bei dem die Reduktionsmittelaufbereitung außerhalb des Abgassystems in einem elektrisch beheizten Reaktor erfolgt. Trockener Harnstoff bietet gegenüber der wässrigen Harnstofflösung eine Gewichtsersparnis von 67,5% und bietet eine uneingeschränkte Wintertauglichkeit. Die Zersetzung des Harnstoffs in einem externen Reaktor hat den Vorteil, dass unabhängig vom Motorbetriebspunkt dort stets optimale Reaktionsbedingungen geschaffen werden. Der Harnstoff wird in Form von runden Pellets in einem Größenspektrum von 1,8-2,0 mm eingesetzt. Die Dosierung erfolgt bedarfsgerecht durch Vereinzeln der Pellets mit einem Zellenraddosierer. Der Harnstoffmengenstrom wird durch Veränderung der Pausenzeit zwischen zwei diskreten Einzelmassen an den momentanen Reduktionsmittelbedarf angepasst. Bei der Auswahl des Pelletgrößenspektrums wurde die Verfügbarkeit beim Einsatz großtechnischer Produktionsverfahren, das Zersetzungsverhalten bei der Thermolyse und der Einfluss der Einzelportionsgröße auf das NOx-Konvertierungsverhalten des SCR-Katalysators berücksichtigt. Mit dem Dosiersystem ist die Reduktionsmittelversorgung im gesamten Motorkennfeld ohne Einschränkung gewährleistet. In einem weiteren Schritt wurde für das Gesamtsystem eine Betriebsstrategie erarbeitet, die gezielt auf die funktionalen Grenzen der Systemkomponenten abgestimmt ist. Berücksichtigung findet hier das NOx-Konvertierungs- und NH3-Speicherverhalten des SCR-Katalysators, das Dosiermengenspektrum und die Dynamik des Dosier- und Fördersystems, das betriebspunktabhängige Aufbereitungsvermögen des Reaktors und die Größe des mitgeführten Reduktionsmittelvorrats. Die zugrunde liegende Emissionsminderungsstrategie sieht eine konstante fahrstreckenbezogene NOx-Minderung in allen Betriebszuständen vor. Hierdurch ist es möglich, sowohl alle für die Zertifizierung erforderlichen Abgasgrenzwerte zu unterschreiten, als auch eine deutliche Emissionsminderung außerhalb der prüfrelevanten Fahrzyklen zu erzielen. Gleichzeitig kann für eine definierte Fahrstrecke die mitzuführende Reduktionsmittelmenge genau vorhergesagt werden. Für ein EURO III-zertifiziertes Fahrzeug ist zum Unterschreiten des EURO IV-Grenzwertes für eine Strecke von 40000 km ein Trockenharnstoffvorrat von 6,8 kg erforderlich. Damit kann ein Wartungsintervall ohne Nachfüllen bestritten werden.

    The SCR technique represents a promising method for the abatement of NO x emissions of motor vehicles. The selective catalytic reduction of nitric oxides requires ammonia as a reducing agent. However, the use of stored ammonia for mobile applications denotes a certain safety risk. Therefore, alternative substances, of which ammonia can be generated, are presently under investigation. In this context, especially urea is commonly used. Urea is nonpoisonous, easy to handle and cheap. It is commercially produced on a large scale and is mainly used as a fertilizer or as a base material in the chemical industry. With respect to urea-SCR systems, only aqueous urea solution has been investigated in mobile applications, so far. In this case the solution is injected into the exhaust system upstream of the SCR catalyst. It thermally decomposes within two successional reaction steps, involving water, and forms ammonia. In doing so, the rate of decomposition depends strongly on the exhaust temperature. Particularly at cold start and at low engine load, modern diesel engines show a very low temperature level. At these conditions the decomposition is strongly limited. It has been demonstrated, that a delayed generation of ammonia from aqueous urea can lead to a reduced NO x conversion in driving cycles, whereas the maximum conversion rate is achieved, if gaseous ammonia is applied to the system. The main disadvantage of the SCR technique compared to competing systems is the requirement of an additional substance on board. Therefore the requisite amount has to be minimized. The water in the urea solution solely acts as a carrier substance, which simplifies handling of the reducing agent on supply and injection in the exaust system. It is not necessary for decomposition, since the amount can be entirely covered by the water contingent in the exaust gas. The additional water has to be vapourised and therefore takes heat off the exhaust gas. The present study deals with the design and development of a vehicle-suitable SCR system based on solid urea as reducing agent, where the generation of ammonia takes place in a separate electrically heated reaction chamber. Solid urea features only one third of the mass of urea solution without the risk of freezing in winter time. The use of an electrically heated external reactor for ammonia generation offers ideal boundary conditions for the intended urea decomposition. Solid urea comes in the form of round pellets, which are taken from the standard prill production. The pellet diameter is between 1,8 mm and 2,0 mm. Metering is carried out by a bucket wheel, which singularises the pellets. The urea mass flow is regulated to the demand by variation of the spare time between two pellets. The design of the bucket wheel metering device takes into account the production capacities for different pellet fractions as well as their decomposition characteristics and the requirements of the SCR catalyst. The metering device is able to handle the catalyst's demand for reducing agent throughout the entire engine map. On the basis of these findings a strategy for in-car system operation was developed, which takes into account the functional boundaries of the system components. It incorporates the NO x conversion characteristics as well as the NH 3 storage characteristics of the SCR catalyst, range and dynamics of the metering device, the maximum reactor performance and the urea stocking in the vehicle. The strategy aims at a constant NO x abatement per distance. Through this, it is possible, to comply with emission standards as well as to substantially reduce the NO x emission beyond the legislatively relevant driving cycles. At the same time, the urea mass can be predicted for a pre-defined distance. So as to meet the EURO IV limits, an EURO III-certified passenger car requires 6,8 kg of solid urea for a distance of 40000 km. Therewith a maintenance interval can be managed without replenishment.


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    Titel :

    Trockenharnstoff-SCR-System und Betriebsstrategie für Fahrzeuge mit Dieselmotor


    Weitere Titelangaben:

    SCR system using solid urea and operating strategy for vehicles with Diesel engines


    Beteiligte:

    Erscheinungsdatum :

    2004


    Format / Umfang :

    156 Seiten, Bilder, Tabellen, 126 Quellen


    Medientyp :

    Hochschulschrift


    Format :

    Print


    Sprache :

    Deutsch




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